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En , contrajo matrimonio con el futuro rey Leopoldo I de Bélgica. Por nacimiento, fue también princesa del Reino Unido , hasta su muerte. Los padres de Carlota se odiaban incluso antes de la boda y se separaron poco después.
El príncipe Jorge dejó a Carlota al cuidado de varias gobernantas y criadas, pero no permitía que tuviera mucho contacto con su madre, que acabaría por dejar el país. Esta decisión trajo consigo una serie de disputas con su padre, hasta que este le permitió casarse con el duque Leopoldo , que posteriormente se convertiría en el rey de Bélgica.
Después de un matrimonio feliz, que duró un año y medio, Carlota dio a luz a un niño que nació muerto. La prematura muerte de Carlota, cuando contaba 21 años, provocó una gran ola de luto por toda Gran Bretaña, que había considerado a la princesa como un símbolo de esperanza al ser considerada como la futura reina del Reino Unido como contrapeso de su padre, que era poco popular, y de su abuelo, que era considerado un loco. El cuarto hijo del rey, Eduardo , fue padre de la reina Victoria.
En , Jorge, príncipe de Gales, estaba buscando una esposa adecuada, un empeño que no buscaba asegurar la sucesión, sino porque el primer ministro William Pitt le había prometido un aumento de su renta si se casaba. A pesar de recibir un generoso sueldo por ser príncipe de Gales y duque de Cornualles, Jorge vivía muy por encima de sus posibilidades y, en , el dinero que recibía dejó de ser suficiente para pagar los intereses de sus deudas.
A pesar de todo, Jorge mantuvo a María Ana Fitzherbert como su amante, así como otras que también recibían muchas atenciones, como la condesa de Jersey. Entre las candidatas, Jorge seleccionó dos princesas alemanas, primas directas. La primera, Luisa de Mecklemburgo-Strelitz , era hija de su tío materno y la segunda, Carolina de Brunswick-Wolfenbüttel , era hija de su tía paterna. Cuando Harris se reunió con la princesa, esta estaba sin arreglar y le pareció obvio que hacía varios días que no se lavaba.